เอมิลี บลันท์ โดดเด่นในระดับสากลจากการรับบทนำในภาพยนตร์ล่ารางวัลสัญชาติอังกฤษ เรื่อง My Summer of Love ของผู้กำกับฯ พาเวล พอว์ลิโกว์สกี โดยนิตยสาร Harpers Bazaar ยกให้เป็น ภาพยนตร์เปิดตัวที่น่าประทับใจที่สุด หลังจากได้เห็น เคต วินสเลต ครั้งแรกใน Heavenly Creatures เธอได้รางวัลนักแสดงหน้าใหม่ซึ่งน่าจับตาที่สุดจากเวที อีฟนิ่ง สแตนดาร์ด ฟิล์ม อวอร์ดส ในปี 2004 รวมถึงได้รับการเสนอชื่อเข้าชิงรางวัลนักแสดงหน้าใหม่ยอดเยี่ยมบนเวทีบริติช อินดิเพนเดนท์ ฟิล์ม อวอร์ด ส่วนตัวภาพยนตร์นั้นได้รางวัลภาพยนตร์อังกฤษยอดเยี่ยมจากเวทีบาฟต้าปี 2005
เธอแสดงประกบ บิล ไนฮี และ มิแรนดา ริชาร์ดสัน ใน Gideons Daughter ภาพยนตร์ขวัญใจนักวิจารณ์ของผู้กำกับฯ สตีเฟน พาเลียคอฟ ซึ่งออกอากาศทางช่อง บีบีซี วัน และบีบีซี อเมริกา ในปี 2006 ก่อนที่เธอจะคว้าลูกโลกทองคำนักแสดงสมทบหญิงยอดเยี่ยมมาครองในปี 2007 จากการแสดงในภาพยนตร์เรื่องนี้ การแสดงต่อมาของเธออยู่ใน Devil Wears Prada ภาพยนตร์สุดฮิตจากต้นฉบับนิยายขายดีของ ลอเรน วีสเบอร์เกอร์ โดยผู้กำกับฯ เดวิด แฟรงเค็ล ซึ่งต้องประชันบทบาทกับ แอนน์ แฮตทาเวย์, เมอรีล สตรีพ และ สแตนลีย์ ตุชชี ภาพยนตร์นั้นเปิดตัวอย่างยิ่งใหญ่ในอเมริกาเมื่อมิถุนายนปี 2006 และทำรายได้เกินคาด กว่า 125 ล้านเหรียญสหรัฐฯ เฉพาะในบ็อกซ์ออฟฟิศอเมริกา
สื่อมวลชนหลงรักเธอใน Devil Wears Prada กล่าวคือ New York Times บรรยายว่าเธอคือ พลังแห่งความหน้าเนื้อใจเสือ ในขณะที่ La Times เรียกเธอว่า ตัวขโมยซีน ส่วน Washington Post เขียนบอก เธอส่องแสงเหมือนเพชรเม็ดงาม และ New York Magazine รายงานว่า นักแสดงสาว เอมิลี บัลนท์ ดาวดวงงามจากอังกฤษ คือมหัศจรรย์แห่งการถ่ายทอดความสยองเบื้องหลังความหยิ่งผยอง ฝ่ายสื่อมวลชนฝั่งอังกฤษก็อยู่ไม่สุขเช่นกัน เริ่มที่ The Observer บอกเธอเลิศ ส่วน The Telegraph ยกย่องการแสดงของเธอว่า ยอดเยี่ยม และสดใสสุดเซี้ยว ในขณะที่ The Daily Mail เขียนบอก ไม่บริสุทธิ์ยุติธรรมแน่ ๆ ถ้าหากการแสดงสมทบของเธอ...จะพลาดรางวัล เพราะเธอคือนักแสดงสาวผู้สร้างคุณค่าให้กับทุก ๆ งานสร้าง
เอมิลีได้รับการเสนอชื่อเข้าชิงรางวัลหญิงสาวผู้โดดเด่นเหนือใครบนเวที ทีน ช้อยส์ อวอร์ดส ปี 2006 ก่อนจะคว้ารางวัลโดดเด่นเหนือใครมาได้จากเวที มูฟวีไลน์ ยัง ฮอลลีวู้ด อวอร์ดส รวมถึงได้รับการเสนอชื่อเข้าชิงรางวัลนักแสดงสบทบหญิงบนเวทีลูกโลกทองคำและบาฟต้า จากบทบาทการแสดงใน Devil Wears Prada
เธอย้ายจากนิวยอร์กไปแคนาดาช่วงปลายปี 2005 เพื่อรับบทนำใน Wind Chill ภาพยนตร์โดยผู้สร้าง จอร์จ คลูนีย์ และสตีเวน โซเดอร์เบิร์ก ซึ่งกำกับโดย เกร็ก เจคอบส์ และออกฉายในอเมริกาช่วงเดือนเมษายนปี 2007 ที่ผ่านมา The Hollywood Reporter ถึงกับจำกัดความการแสดงของเธอว่า ร้อนแรง และ New York Post กล่าวว่า ดาวรุ่งชื่อบลันท์เจิดจรัสอีกครั้ง ในขณะที่ New York Times ประกาศชัด นี่คือหนังของบลันท์โดยแท้ เธอคือสุดยอดแห่งความหยิ่งเชิด ...ก็ได้แต่หวังว่าเธอจะรุ่งเรืองยิ่ง ๆ ขึ้นในภาพยนตร์เรื่องต่อไป
ในเดือนสิงหาคมปี 2006 เอมิลีเริ่มงานแสดงใน The Great Buck Howard ภาพยนตร์ที่เขียนบทและกำกับโดย ฌอณ แม็คกินลี ซึ่งต้องแสดงประกบ ทอม แฮงก์ส, จอห์น มัลโควิช และ โคลิน แฮงก์ส กับบท วาเลอรี ประชาสัมพันธ์สาวมาดมั่นในภารกิจฟื้นฟูชื่อเสียงให้นักมายากลอับโชคอีกครั้ง ก่อนจะแสดงใน Dan in Real Life ประกบ สตีฟ คาเรลล์, จูเลียตต์ บินอเช และ เดน คุก
ต่อจากนั้นเธอแสดงใน The Jane Austen Book Club ประกบ มาเรีย เบลโล, ฟรานซิส แม็คดอร์มานด์, เควิน ซีเกอร์ส และ ฮิวจ์ แดนซี โดยรับบทครูสาวผู้ไร้ความสุข และอยากได้อยากมีมากกว่าที่ชีวิตนี้ให้เธอมา เมื่อกุมภาพันธ์ปี 2007 เธอเริ่มงานใน Sunshine Cleaning ประกบ เอมี อดัมส์ และ อลัน อาร์คิน รวมไปถึงจะได้เห็นเธอในภาพยนตร์ของผู้กำกับฯ ไมค์ นิโคลส์ เรื่อง Charlie Wilsons War โดยประชันบทบาทกับ ทอม แฮงก์ส, จูเลีย โรเบิร์ตส์ และ ฟิลิป เซย์มัวร์ ฮอฟแมน
นอกจากนี้ เอมิลี บลันท์ ยังได้รับการเสนอชื่อเข้าชิงรางวัลนักแสดงดาวรุ่งบนเวทีบาฟต้า 2007 อีกด้วย
